Цю статтю було переглянуто відповідно до редакційних процедур та політик Science X. Редактори наголосили на таких якостях, забезпечуючи при цьому цілісність змісту:
Зміна клімату – це глобальна екологічна проблема. Основним фактором, що сприяє зміні клімату, є надмірне спалювання викопного палива. Воно виробляє вуглекислий газ (CO2) – парниковий газ, який сприяє глобальному потеплінню. У світлі цього уряди різних країн світу розробляють політику щодо обмеження таких викидів вуглецю. Однак простого скорочення викидів вуглецю може бути недостатньо. Викиди вуглекислого газу також необхідно контролювати. googletag.cmd.push(function() { googletag.display('div-gpt-ad-1449240174198-2′); });
У зв'язку з цим вчені пропонують хімічне перетворення вуглекислого газу на сполуки з доданою вартістю, такі як метанол та мурашина кислота (HCOOH). Для отримання останньої потрібне джерело гідрид-іонів (H-), які еквівалентні одному протону та двом електронам. Наприклад, відновно-окислювальна пара нікотинамідаденіндинуклеотиду (NAD+/NADH) є генератором та резервуаром гідриду (H-) у біологічних системах.
На цьому тлі команда дослідників під керівництвом професора Хітоші Таміакі з Університету Ріцумейкан, Японія, розробила новий хімічний метод з використанням рутенієподібних комплексів NAD+/NADH для відновлення CO2 до HCOOH. Результати їхнього дослідження були опубліковані в журналі ChemSusChem 13 січня 2023 року.
Професор Таміакі пояснює мотивацію свого дослідження. «Нещодавно було показано, що рутенієвий комплекс з моделлю NAD+, [Ru(bpy)2(pbn)](PF6)2, зазнає фотохімічного двоелектронного відновлення. Це призвело до утворення відповідного комплексу типу NADH [Ru(bpy))2(pbnHH)](PF6)2 у присутності триетаноламіну в ацетонітрилі (CH3CN) під видимим світлом», – сказав він.
«Крім того, барботування CO2 у розчин [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ регенерує [Ru(bpy)2(pbn)]2+ та утворює іони форміату (HCOO-). Однак швидкість його виробництва досить низька. Короткочасна. Тому перетворення H- на CO2 вимагає вдосконаленої каталітичної системи».
Тому дослідники досліджували різні реагенти та умови реакції, які допомагають зменшити викиди вуглекислого газу. На основі цих експериментів вони запропонували світлоіндуковане двоелектронне відновлення окисно-відновної пари [Ru(bpy)2(pbn)]2+/[Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ у присутності 1,3-. Диметил-2-феніл-2,3-дигідро-1H-бензо[d]імідазолу (BIH). Крім того, вода (H2O) у CH3CN замість триетаноламіну ще більше покращила вихід.

Крім того, дослідники також досліджували потенційні механізми реакцій, використовуючи такі методи, як ядерний магнітний резонанс, циклічна вольтамперометрія та УФ-видима спектрофотометрія. На основі цього вони висунули гіпотезу: спочатку, при фотозбудженні [Ru(bpy)2(pbn)]2+ утворюється вільний радикал [RuIII(bpy)2(pbn•-)]2+*, який піддається такому відновленню: BIH. Отримують [RuII(bpy)2(pbn•-)]2+ та BIH•+. Згодом H2O протонує рутенієвий комплекс, утворюючи [Ru(bpy)2(pbnH•)]2+ та BI•. Отриманий продукт диспропорціонується з утворенням [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ та повертається до [Ru(bpy)2(pbn)]2+. Перший потім відновлюється BI• з утворенням [Ru(bpy)(bpy•−)(pbnHH)]+. Цей комплекс є активним каталізатором, який перетворює H⁻ на CO₂, утворюючи HCOO⁻ та мурашину кислоту.
Дослідники показали, що запропонована реакція має високе число конверсії (кількість молей вуглекислого газу, що перетворюються одним молям каталізатора) – 63.
Дослідники захоплені цими відкриттями та сподіваються розробити новий метод перетворення енергії (сонячного світла в хімічну енергію) для виробництва нових відновлюваних матеріалів.
«Наш метод також зменшить загальну кількість вуглекислого газу на Землі та допоможе підтримувати вуглецевий цикл. Таким чином, він може зменшити глобальне потепління в майбутньому», – додав професор Таміакі. «Крім того, нові технології транспорту органічних гідридів забезпечать нас безцінними сполуками».
Додаткова інформація: Юсуке Кіношіта та ін., Світлоіндукований перенос органічного гідриду на CO2**, опосередкований комплексами рутенію як моделі для окисно-відновних пар NAD+/NADH, ChemSusChem (2023). DOI: 10.1002/cssc.202300032

Якщо ви зіткнулися з друкарською помилкою, неточністю або хочете надіслати запит на редагування вмісту на цій сторінці, будь ласка, скористайтеся цією формою. Для загальних питань, будь ласка, скористайтеся нашою контактною формою. Для загальних відгуків скористайтеся розділом публічних коментарів нижче (дотримуйтесь інструкцій).
Ваш відгук дуже важливий для нас. Однак, через велику кількість повідомлень, ми не можемо гарантувати персоналізовану відповідь.
Ваша адреса електронної пошти використовується лише для того, щоб повідомити одержувачам, хто надіслав електронний лист. Ні ваша адреса, ні адреса одержувача не використовуватимуться для жодної іншої мети. Введена вами інформація відображатиметься у вашому електронному листі та не зберігатиметься Phys.org у жодній формі.
Отримуйте щотижневі та/або щоденні оновлення на вашу поштову скриньку. Ви можете відмовитися від підписки будь-коли, і ми ніколи не передамо ваші дані третім особам.
Ми робимо наш контент доступним для всіх. Розгляньте можливість підтримати місію Science X, придбавши преміум-акаунт.

Якщо ви хочете отримати більше інформації, будь ласка, надішліть мені електронного листа.
Електронна пошта：
info@pulisichem.cn
Тел.：
+86-533-3149598